Remarkably enhanced dielectric stability and energy storage properties in BNT—BST relaxor ceramics by A-site defect engineering for pulsed power applications

Abstract

Abstract Lead-free bulk ceramics for advanced pulsed power capacitors show relatively low recoverable energy storage density ( W rec ) especially at low electric field condition. To address this challenge, we propose an A-site defect engineering to optimize the electric polarization behavior by disrupting the orderly arrangement of A-site ions, in which $${\rm{B}}{{\rm{a}}_{0.105}}{\rm{N}}{{\rm{a}}_{0.325}}{\rm{S}}{{\rm{r}}_{0.245 - 1.5x}}{_{0.5x}}{\rm{B}}{{\rm{i}}_{0.325 + x}}{\rm{Ti}}{{\rm{O}}_3}$$ <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"> <mml:msub> <mml:mtext>Ba</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mn>0.105</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mtext>Na</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mn>0.325</mml:mn> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mtext>Sr</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mn>0.245</mml:mn> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mn>1.5</mml:mn> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mo>□</mml:mo> <mml:mrow> <mml:mn>0.5</mml:mn> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mtext>Bi</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mn>0.325</mml:mn> <mml:mo>+</mml:mo> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mtext>TiO</mml:mtext> <mml:mn>3</mml:mn> </mml:msub> </mml:math> ( $${\rm{BN}}{{\rm{S}}_{0.245 - 1.5x}}{_{0.5x}}{{\rm{B}}_{0.325 + x}}{\rm{T}}$$ <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"> <mml:msub> <mml:mtext>BNS</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mn>0.245</mml:mn> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mn>1.5</mml:mn> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mo>□</mml:mo> <mml:mrow> <mml:mn>0.5</mml:mn> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mtext>B</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mn>0.325</mml:mn> <mml:mo>+</mml:mo> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:mtext>T</mml:mtext> </mml:math> , x = 0, 0.02, 0.04, 0.06, and 0.08) lead-free ceramics are selected as the representative. The $${\rm{BN}}{{\rm{S}}_{0.245 - 1.5x}}{_{0.5x}}{{\rm{B}}_{0.325 + x}}{\rm{T}}$$ <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"> <mml:msub> <mml:mtext>BNS</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mn>0.245</mml:mn> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mn>1.5</mml:mn> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mo>□</mml:mo> <mml:mrow> <mml:mn>0.5</mml:mn> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mtext>B</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mn>0.325</mml:mn> <mml:mo>+</mml:mo> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:mtext>T</mml:mtext> </mml:math> ceramics are prepared by using pressureless solid-state sintering and achieve large W rec (1.8 J/cm 3 ) at a low electric field (@110 kV/cm) when x = 0.06. The value of 1.8 J/cm 3 is super high as compared to all other W rec in lead-free bulk ceramics under a relatively low electric field (&lt; 160 kV/cm). Furthermore, a high dielectric constant of 2930 within 15% fluctuation in a wide temperature range of 40–350 °C is also obtained in $${\rm{BN}}{{\rm{S}}_{0.245 - 1.5x}}{_{0.5x}}{{\rm{B}}_{0.325 + x}}{\rm{T}}$$ <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"> <mml:msub> <mml:mtext>BNS</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mn>0.245</mml:mn> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mn>1.5</mml:mn> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mo>□</mml:mo> <mml:mrow> <mml:mn>0.5</mml:mn> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mtext>B</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mn>0.325</mml:mn> <mml:mo>+</mml:mo> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:mtext>T</mml:mtext> </mml:math> ( x = 0.06) ceramics. The excellent performances can be attributed to the A-site defect engineering, which can reduce remnant polarization ( P r ) and improve the thermal evolution of polar nanoregions (PNRs). This work confirms that the $${\rm{BN}}{{\rm{S}}_{0.245 - 1.5x}}{_{0.5x}}{{\rm{B}}_{0.325 + x}}{\rm{T}}$$ <mml:math xmlns:mml="http://www.w3.org/1998/Math/MathML"> <mml:msub> <mml:mtext>BNS</mml:mtext> <mml:mrow> <mml:mn>0.245</mml:mn> <mml:mo>−</mml:mo> <mml:mn>1.5</mml:mn> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub> <mml:mo>□</mml:mo> <mml:mrow> <mml:mn>0.5</mml:mn> <mml:mi>x</mml:mi> </mml:mrow> </mml:msub> <mml:msub>