Do MELT or CONTIN Programs Accurately Reveal the o-Ps Lifetime Distribution in Polymers? Analysis of Simulated Lifetime Spectra

Abstract

Simulated positron lifetime spectra consisting of three components, among them a Gaussian o-Ps lifetime distribution of different width σ3, were extensively analysed using the MELT and CONTIN routines. Conclusions were reached on the relevance of the shape and width of the analysed o-Ps lifetime distributions as a function of simulated standard deviation σ3 (0 to 500 ps), the total number of counts (1 M, 10 M, 50 M), and the regularization (entropy weight). Furthermore, the ability of the techniques to distinguish broad distributions from (discrete) neighbour lifetimes, and to resolve close neighbour lifetimes was investigated. The behaviour of the characteristic lifetimes τi and intensities li of the three spectrum components was studied and compared with results coming from the discrete-term analysis. The results of the study lead to a critical view on the current use of the routines in estimating o-Ps lifetime distributions and from these the free-volume hole size distributions in polymers. Unter Nutzung der Programme MELT und CONTIN wurden simulierte Positronenlebensdauerspektren mit drei Komponenten ausführlich analysiert, darunter eine o-Ps-Lebensdauerverteilung, die durch eine Gaußkurve von unterschiedlicher Breite σ3 beschrieben wurde. Es wurden Schlußfolgerungen über die Relevanz von Form und Breite der analysierten o-Ps-Lebensdauerverteilung in Abhängigkeit von der simulierten Standardabweichung σ3 (0 bis 500 ps), der totalen Zahl von Ereignissen (1; 10 und 50 Millionen) und der Regularisierung (des Entropiegewichtes) gezogen. Weiterhin wurde die Fähigkeit der Techniken, zwischen breiten Verteilungen und benachbarten (diskreten) Lebenszeiten zu unterscheiden und nahe Nachbarlebenszeiten aufzulösen, untersucht. Es wurde das Verhalten der charakteristischen Lebenszeiten τi und Intensitäten li der drei Spektrenkomponenten untersucht und mit Resultaten, die von einer Analyse mit diskreten Termen herrühren, verglichen. Die Ergebnisse der Untersuchungen führen zu einer kritischen Betrachtung der gegenwärtigen Anwendung der Programme zur Bestimmung von o-Ps-Lebensdauerverteilungen und der daraus folgenden Hohlraumgrößenverteilungen des freien Volumens in Polymeren.