Does the MELT Program Accurately Reveal the Lifetime Distribution in Polymers?

Abstract

In previous studies we have investigated artefacts which appear in analysed parameters of positron lifetime spectra containing distributed o-Ps lifetimes. Recently, we discovered also that the disagreements between the experimental positronium lifetime parameters and theoretical expectations, I1/I3 > Ip-Ps/Io-Ps = 1/3 and τ1 > τp-Ps, may be well understood by assuming a distribution of e+ lifetimes in addition to an o-Ps lifetime distribution. In this paper we give further experimental evidence for these deviations by taking positron lifetime spectra of high statistical accuracy for various amorphous polymers. Furthermore, a systematic study of the influence of the widths of the e+ and o-Ps lifetime distributions on the analysed lifetime parameters will be presented. The analysis of computer-generated spectra showed that all of the analysed lifetimes τ1, τ2 and τ3 increase artificially with increasing width of the e+ and o-Ps lifetime distributions. The intensity I1 increases also, while I2 and I3 decrease. The deviations of I1/I3 and τ1 from the theoretical expectations are mainly controlled by the width of the e+ lifetime distribution. Suggestions for suitable constraints in the discrete-term analysis in order to get reliable lifetime parameters are also made. In früheren Arbeiten haben wir Artefakte untersucht, die in analysierten Parametern von Positronenlebensdauerspektren auftreten, welche verteilte o-Ps-Lebenszeiten enthalten. Kürzlich entdeckten wir, daß die Nichtübereinstimmung der experimentellen Positroniumlebensdauerparameter mit den theoretischen Erwartungen, I1/I3 > Ip-Ps/Io-Ps = 1/3 und τ1 > τp-Ps, verstanden werden kann, wenn man eine Verteilung der e+-Lebenszeiten zusätzlich zu einer o-Ps-Lebensdauerverteilung annimmt. In dieser Arbeit liefern wir weitere experimentelle Beweise für diese Abweichungen durch die Messung von Positronenlebensdauerspektren mit hoher statistischer Genauigkeit für verschieden amorphe Polymere. Weiterhin wird eine systematische Studie des Einflusses der Breite der e+- und der o-Ps-Lebensdauerverteilungen auf die analysierten Lebensdauerparameter vorgestellt. Die Analysis von computergenerierten Spektren zeigte, daß alle analysierten Lebenszeiten künstlich mit der Breite der e+- und der o-Ps-Lebensdauerverteilungen ansteigen. Die Intensität I1 steigt ebenfalls an, während sich I2 und I3 verringern. Die Abweichungen von I1/I3 und τ1 von den theoretischen Erwartungen werden hauptsächlich durch die Breite der e+-Lebensdauerverteilung gesteuert. Es werden Vorschläge für geeignete Zwangsbedingungen bei der Spektrenanalyse mit diskreten Termen gemacht, um zuverlässige Lebensdauerparameter zu erhalten.