Sonochemical Synthesis of UiO-66 for CO₂Adsorption and Xylene Isomer Separation

Abstract

초음파-용매열 혼합방법으로 염화지르코늄과 1,4-benzenedicarboxylic acid를 사용하여 다공성 금속유기 구조체인 UiO-66을 1-L 규모로 제조하였다. 합성 개시 2시간 뒤 약 <TEX>$0.2{\mu}m$</TEX>의 작고 고른 형태와 <TEX>$1,375m^2/g$</TEX>의 높은 비표면적을 갖는 결정을 95%의 높은 수율로 얻을 수 있었다. 제조된 UiO-66 물질의 이산화탄소 흡착 거동을 조사한 결과, 1기압 273 K 및 298K에서 각각 198 및 84 mg/g의 흡착량과 32:1 이상의 높은 질소 대비 이산화탄소 흡착 선택성을 갖는 것을 확인하였다. 흡착이 진행됨에 따라 흡착열은 33에서 25 kJ/mol 로 감소하였다. 또한 UiO-66 물질을 사용하여 액상 회분식 조건에서 자일렌 이성체의 분리 연구를 수행하였으며, o-자일렌이 단일성분 최대 흡착능 및 경쟁흡착에서도 m-, p-자일렌 대비 약 2배 이상의 높은 흡착 선호도를 갖는 것을 확인할 수 있었다. Zr-benzendicarboxylate structure, UiO-66 was prepared in 1-L batch scale by using a unique sonochemical-solvothermal combined synthesis method. The produced UiO-66 showed uniform particles of ca. <TEX>$0.2{\mu}m$</TEX> in size with the BET surface area of <TEX>$1,375m^2/g$</TEX> in high product yield (>95%). The UiO-66 showed 198 and 84 mg/g <TEX>$CO_2$</TEX> adsorption capacity at 273 K and 298 K, respectively, with excellent <TEX>$CO_2$</TEX> selectivity (<TEX>$CO_2:N_2=32:1$</TEX>) at ambient conditions. The isosteric heat of <TEX>$CO_2$</TEX> adsorption varied from 33 to 25 kJ/mol as the adsorption progressed. The UiO-66 tested for xylene isomer separation in a liquid-phase batch mode confirmed preferential adsorption of the adsorbent for o-xylene over m-, and p-xylene.